Vedci používajú vysokoharmonickú spektroskopiu na odomknutie elektronickej štruktúry vysokotlakových supravodičov

Vysoký tlak vytvoril pre kondenzovanú hmotu mnoho nových stavov, ktoré odhalili nové fyzikálne a chemické javy. Spomedzi nich pritiahol pozornosť vedcov objav supravodivosti pri izbovej teplote (Tc＞ 200 K) vo vysokotlakových hydridoch, ako sú H3S a LaH10.
Teplota supravodivého prechodu vysokotlakových supravodičov sa zvyšuje, ale mechanizmus supravodivosti zostáva otvorenou otázkou kvôli nedostatku účinných sond a neznámej elektronickej štruktúre a ultrarýchlemu dynamickému správaniu vo vysokotlakových kvantových stavoch.
Vyššia harmonická generácia (HHG) je proces premeny dopadajúceho lasera na silné koherentné žiarenie s niekoľkonásobnou frekvenciou lasera. Ako typický predstaviteľ nelineárnej optiky, HHG v pevných látkach pochádza z nelineárneho riadenia vnútropásmových a medzipásmových elektrónov interakciou silného poľa laser-hmota. Výsledkom je, že spektrá HHG prirodzene obsahujú odtlačok atómových a elektronických vlastností v materiáli. Využitím tohto nelineárneho, nerušivého dynamického procesu sú vedci schopní nahliadnuť do vnútornej povahy materiálov.
Nedávno tím Shenga Menga, výskumníka z Ústavu fyziky Čínskej akadémie vied/Národného výskumného centra pre fyziku kondenzovaných látok v Pekingu, skúmal ultrarýchlu dynamiku HHG vo vysokotlakovom supravodiči H3S pomocou prvého- princípy teória hustoty funkcionálu s časovým obsahom a použitie neadiabatickej metódy molekulárnej dynamiky s hustotou funkcionálu a softvéru vyvinutého v skupine. Zistilo sa, že HHG vo vysokotlakových supravodičoch je silne závislý od vlnovej dĺžky a anizotropný, čo naznačuje, že proces HHG silne závisí od elektronickej štruktúry. Skúma sa časovo-frekvenčná analýza HHG a určuje sa mechanizmus dynamiky vnútropásmového rozptylu harmonických nižších rádov. Na tomto základe sa pomocou HHG spektier študuje rekonštrukcia disperznej štruktúry energetického pásma v blízkosti Fermiho povrchu. Okrem toho sa zistilo, že existuje silná modulácia spektra HHG koherentnými fonónmi, čo naznačuje citlivosť procesu HHG na elektroakustickú väzbu. Pomocou spektra HHG modulovaného koherentnými fonónmi štúdia ďalej rekonštruuje elementárnu silu elektroakustickej väzbovej matrice v blízkosti Fermiho povrchu. Štúdia odhaľuje, že interakcie mnohých telies (elektroakustická väzba) v materiáloch majú významný vplyv na správanie elektrónov v blízkosti Fermiho energetickej hladiny. To podporuje fonónom sprostredkovaný mechanizmus pre vysokonapäťovú supravodivosť a poskytuje úplne optický prístup na skúmanie elektronickej štruktúry a elektroakustickej väzby vo vysokonapäťových kvantových stavoch.
Súvisiace výsledky výskumu sú publikované ako vysoko harmonická spektroskopia v pevnom stave pre celooptické skúmanie pásovej štruktúry vysokotlakových kvantových stavov, publikované v zborníku Národnej akadémie vied Spojených štátov amerických (PNAS). Výskumnú prácu podporili Národný kľúčový výskumný a vývojový program Číny, Národná nadácia pre prírodné vedy v Číne a Strategický pilotný projekt Čínskej akadémie vied.