Kolízne reakcie prenosu náboja (CCTR) sa bežne vyskytujú v zložitých prostrediach plynnej fázy, ako je medzihviezdne prostredie, planetárne atmosféry a plazma atď. Skúmanie mechanizmov CCTR na molekulárnej úrovni je vedecky dôležité pre analýzu vývoja hmoty a procesov prenosu energie. v týchto zložitých prostrediach plynnej fázy. Ar plus plus N2 → Ar plus N2 plus je klasický modelový systém na skúmanie dynamiky CCTR a za posledné polstoročie bol extenzívne experimentálne a teoreticky skúmaný. experimentálne a teoretické štúdie za posledné polstoročie. Poznatky o mechanizme prenosu náboja na molekulárnej úrovni tohto modelového systému sú však obmedzené v dôsledku kontroverzie medzi rôznymi experimentálnymi štúdiami a nedostatku zhody medzi experimentálnymi a teoretickými výpočtami. Je to spôsobené relatívne nízkym energetickým rozlíšením pri sondovaní produktu v predchádzajúcich experimentoch, čo sťažuje získanie distribúcie kvantového stavu reakčných produktov; v predchádzajúcich experimentoch iónové lúče reaktantov obsahovali oba spin-orbitálne kvantové stavy iónov Ar plus, tj základný stav Ar plus (2P3/2) a excitovaný stav Ar plus (2P1/2), čo sťažovalo rozlíšenie medzi rôzne spin-orbitálne stavy Ar plus iónov k relatívnym príspevkom reakčných produktov.
Skupina Gao Hong, výskumník v Laboratóriu dynamiky molekulárnych reakcií, Ústav chémie, Čínska akadémia vied, nezávisle navrhol a postavil kvantovo-stavovo selektívne iónovo-molekulové krížové zariadenie. Jeho energetické rozlíšenie dosahuje poprednú úroveň podobných nástrojov vo svete. Táto štúdia je prvou, ktorá využíva laserovú ionizáciu na prípravu vysoko čistých pulzných iónových lúčov v špecifických kvantových stavoch. Kinetická energia iónového lúča je plynule nastaviteľná v rozsahu 1.0-5.0 eV, s rozptylom kinetickej energie 150-300 meV. Medzitým tím navrhol trojrozmerný systém zobrazovania rýchlosti iónov, ktorý dokáže súčasne realizovať rýchlostné a časové zameranie iónov produktu s rozlíšením rýchlosti až 1,5 percenta.
Nedávno tím dosiahol dôležitý pokrok v štúdiu reakcie prenosu náboja Ar plus (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 plus (v′, J′) v stave vybranej spinovej orbity. V tejto štúdii bol pomocou metódy multifotónovej ionizácie so zosilnenou rezonanciou pripravený pulzný iónový lúč Ar plus (2P3/2) v základnom stave spin-orbit s čistotou lepšou ako 97 percent. Iónový lúč po spomalenom zaostrení dosiahne reakčné centrum, kolmo sa kríži s kolimovaným ultrazvukovým molekulárnym lúčom N2 a podstúpi reakciu prenosu náboja. Trojrozmerná distribúcia rýchlosti reakčného produktu N2 plus ióny bola presne meraná trojrozmerným zariadením na zobrazovanie rýchlosti iónov. Experiment priniesol doteraz najlepšie rozlíšené snímky rozptylu (obr. a) a po prvýkrát sa presne zmerali vibračné a transdynamické rozdelenia produktu N2 plus ióny a ich korelácia s uhlom rozptylu. Profesor Hua Guo a Dr. Dandan Lu z Univerzity v Novom Mexiku, USA, vykonali na reakčnom systéme celodimenzionálne výpočty povrchového skoku trajektórie. Výpočty dosiahli semikvantitatívnu zhodu s experimentálnymi výsledkami, pričom po prvýkrát odhalili silný mechanizmus reakcie na prenos náboja závislý od vibračnej dynamiky produktu (obr. bd). Ukazuje sa, že reakcia má dva úplne odlišné mechanizmy prenosu náboja súčasne. Jedným z nich je klasický harpúnový mechanizmus prenosu náboja určený interakciami na veľké vzdialenosti, ktorý sa vyskytuje hlavne v produktovom kanáli N2 plus (v′=1). Ióny N2 plus produkované týmto procesom sú koncentrované v oblasti dopredného rozptylu a majú nízku rotačnú excitáciu (obr. c). Druhý mechanizmus hrá hlavnú úlohu v produktovom kanáli N2 plus (v′= 2). Produkty kanálov sú prevažne distribuované v prednej oblasti, ale majú vysokú rotačnú excitáciu (obr. d), čo nie je v súlade s predpoveďami klasického modelu kolízie tvrdých gúľ. Teoretické výpočty ukazujú, že ide o proces tvrdej kolízie slávy rozptylu (HCLS) spôsobený jemnou rovnováhou medzi príťažlivým a odpudivým potenciálom na veľké vzdialenosti dvoch molekúl reaktantov, čo je prvýkrát, čo vedci pozorovali jedinečný rozptyl. mechanizmus v reakcii prenosu náboja.
Táto práca realizuje kinetickú štúdiu prenosu zrážkového náboja z kvantového stavu do kvantového stavu a objasňuje dlhotrvajúcu kontroverziu v štúdiu klasickej reakcie prenosu náboja Ar plus N2 → Ar plus N2 plus. Príslušné výsledky výskumu boli publikované v Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s{5}}y). Výskumnú prácu podporila Čínska akadémia vied, Nadácia prírodných vied v Pekingu a Národné výskumné centrum pre molekulárne vedy v Pekingu.
ICC a iní dosiahli pokrok v štúdiu reakcií prenosu náboja s výberom stavu spin-orbity
(a) Diagram rozptylu produktu N2 plus, (b) teoreticky vypočítané distribúcie rotačných kvantových stavov rôznych úrovní vibračnej energie N2 plus a korelačné grafy rotačných excitácií verzus uhly rozptylu pre v′=1 (c) a v′=2 (d) úrovne vibračnej energie N2 plus .
