Vysoko harmonická spektroskopia odomyká elektronickú štruktúru vysokonapäťových supravodičov

Vysoký tlak vytvoril mnoho nových stavov hmoty pre kondenzovanú hmotu, čo odhaľuje vzrušujúce nové fyzikálne a chemické javy. Medzi nimi objav supravodivosti pri izbovej teplote (Tc ＞ 200 K) vo vysokotlakových hydridoch, ako sú H3S a LaH10, pritiahol veľký záujem a pozornosť.
Napriek zvyšujúcej sa teplote supravodivého prechodu vo vysokotlakových supravodičoch je elektronická štruktúra a ultrarýchle dynamické správanie vo vysokotlakových kvantových stavoch stále neznáme kvôli nedostatku účinných sond a mechanizmus ich supravodivosti zostáva otvorenou otázkou.
Vyššia harmonická generácia (HHG) je proces premeny dopadajúceho lasera na silné koherentné žiarenie s niekoľkonásobnou frekvenciou lasera. Ako typický predstaviteľ nelineárnej optiky, HHG v pevných látkach pochádza z nelineárneho riadenia vnútropásmových a medzipásmových elektrónov interakciou silného poľa laser-hmota. Výsledkom je, že spektrá HHG prirodzene obsahujú odtlačok atómových a elektronických vlastností v materiáli. Využitím takýchto nelineárnych, nerušivých dynamických procesov je možné nahliadnuť do vnútorných vlastností materiálov.
Nedávno skupina výskumníka Shenga Menga z Ústavu fyziky Čínskej akadémie vied/Národného výskumného centra pre fyziku kondenzovaných látok v Pekingu skúmala ultrarýchlu dynamiku HHG vo vysokotlakovom supravodiči H3S pomocou prvých princípov, ktoré obsahujú čas. teória funkčnej hustoty pomocou metódy a softvéru (TDAP) vyvinutej neadiabatickou časovou hustotou funkčnej molekulovej dynamiky. Zistilo sa, že HHG vo vysokotlakových supravodičoch má silnú závislosť na vlnovej dĺžke, ako aj anizotropiu (obr. 1), čo naznačuje, že proces HHG silne závisí od elektronickej štruktúry. Časovo-frekvenčná analýza HHG určuje kinetický mechanizmus vnútropásmového rozptylu harmonických nižších rád. Na tomto základe pomocou HHG spektier zrekonštruovali disperznú štruktúru energetického pásu v blízkosti Fermiho povrchu (obr. 2). Okrem toho sa zistilo, že existuje silná modulácia spektra HHG koherentnými fonónmi, čo naznačuje citlivosť procesu HHG na elektroakustickú väzbu. Pomocou HHG spektra modulovaného koherentnými fonónmi ďalej rekonštruovali elementárnu silu elektroakustickej väzbovej matrice v blízkosti Fermiho povrchu (obr. 3). Táto štúdia odhaľuje, že interakcie mnohých telies (elektroakustická väzba) v materiáloch majú významný vplyv na správanie elektrónov v blízkosti Fermiho energetickej hladiny. Takéto výsledky podporujú fonónom sprostredkovaný mechanizmus vysokonapäťovej supravodivosti a poskytujú úplne optický prístup na skúmanie elektronickej štruktúry a elektroakustickej väzby vo vysokonapäťových kvantových stavoch.
Súvisiace výsledky výskumu sú zhrnuté ako „Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure sonding of high solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure sonding of vysokotlakových kvantových stavov“ bol publikovaný v Proceedings of the Národná akadémia vied Spojených štátov amerických (PNAS). Shiqi Hu, postdoktorand z Ústavu fyziky Čínskej akadémie vied (IPS), bol prvým autorom práce a Sheng Meng, výskumník IPS, bol zodpovedajúcim autorom. Do práce sa zapojili aj doktorand Daqiang Chen a doktorand Lanlin Du. Tento výskum bol podporený kľúčovým výskumným a vývojovým programom Ministerstva vedy a technológie, Národnou nadáciou pre prírodné vedy v Číne a pilotným projektom Čínskej akadémie vied.

Obrázok 1. Generovanie vysokých harmonických vo vysokonapäťovom supravodiči H3S.

Obrázok 2. Rekonštrukcia štruktúry energetického pásma v H3S pomocou vysoko harmonických spektier.

Obrázok 3. Rekonštrukcia informácie o elektroakustickej väzbe v H3S pomocou vysoko harmonických spektier.